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布莱顿足球俱乐部主场:介孔材料的生產及在凈化工業廢水的應用

來源:原創論文網 添加時間:2019-09-29

布莱顿西服 www.ybzmtt.com.cn 材料學碩士論文精心編輯6篇第二篇:介孔材料的生產及在凈化工業廢水的應用

摘要

  由于中國"多煤、貧油、少氣"的能源結構,近年來,煤化工工業得到了十分迅速的發展,從而使煤氣化渣成為了一種排放量巨大的新型固體廢棄物。為了減少煤氣化渣對土地資源的占用、對環境的危害,煤氣化渣的綜合利用研究刻不容緩。另一方面,介孔材料因其巨大的比表面積,有序的孔結構以及豐富可控的面基團,在吸附、催化、電化學、生物學等領域有著十分廣闊的應用。然而目前絕大多數制備介孔材料的方法為模板法,其昂貴的生產成本極大地限制了介孔材料的工業化生產,以及在普通領域(如凈化工業廢水)中的應用。

  本論文基于煤氣化細渣的天然屬性,研究了一種低成本制備介孔材料的方法--酸浸法。煤氣化細渣主要由兩部分物質構成,即煤氣化后的殘余碳和玻璃態的硅鋁質微珠。硅鋁質微珠的成分以SiO2為主體,各種金屬氧化物,如Al2O3、Fe2O3、CaO等摻雜其中。研究發現,通過鹽酸浸出玻璃態微珠中的金屬氧化物后,可以在原位置留下介孔結構,在600℃下燒掉碳組分就可以形成一種介孔二氧化硅微珠(稱為MGS)。此外,在煤氣化過程中,煤氣化細渣中的殘余碳在高溫下,被水蒸氣,CO2等氣體活化成多孔碳,其孔徑也分布于介孔范圍。因此,對于某些煤氣化細渣,僅通過鹽酸浸出其玻璃微珠中的金屬氧化物,就可以形成一種碳硅復合介孔材料(稱為CSM),制備成本非常低,具有極高的應用價值。本論文充分討論了各種制備工藝條件對MGS和CSM孔結構的影響。

  結果表明,所制備介孔材料的孔結構主要受兩個因素影響:鹽酸濃度和煤氣化細渣的粒度。最佳的鹽酸濃度是16wt%,同時介孔材料的比表面積和孔容隨著煤氣化細渣粒度的減小而增大。在最佳的反應條件下,可以制備出比表面積為364m2/g、孔容為0.34cm3/g的介孔二氧化硅微珠MGS1,以及比表面積為500m2/g,孔容為0.54cm3/g的碳硅復合介孔材料CSM1,并且兩種介孔材料的孔徑均主要分布于2~6nm之間。另外,通過TEM可以十分清楚地看到二氧化硅微球和碳中的孔結構,XRD分析表明兩種介孔材料的主要物相為非晶態。在酸反應的過程中,H+會與二氧化硅表面的"Si-O"缺陷結合成硅羥基(Si-OH),對介孔材料的吸附性能產生重要影響。本論文通過紅外光譜和酸堿滴定法表征MGS1表面硅羥基的種類和數量。結果表明,MGS1表面硅羥基的類型主要是孤立羥基和孿位羥基,硅羥基的數量為1.21個/nm2.論文實驗中制備的介孔材料可以實際應用于多種不同領域,如凈化工業廢水、吸附有害氣體以及作為聚合物的無機填料等等。

  本研究主要通過探索MGS1和CSM1對亞甲基藍染料(MB)的吸附作用,來驗證所制備介孔材料的吸附能力。結果表明,兩種介孔材料對亞甲基藍吸附過程均符合偽二階動力學模型,吸附平衡均符合Langmuir等溫方程,即亞甲基藍吸附在這兩種介孔材料的表面屬于化學吸附,并最終單層覆蓋在其表面上。亞甲基藍吸附在MGS1表面的吸附機制為靜電機制和氫鍵機制。另外,Langmuir等溫方程表明,MGS1對亞甲基藍染料的最大吸附量為140.57mg/g,CSM1對亞甲基藍染料的最大吸附量為182.48mg/g.這一數值超過了絕大多數亞甲基藍吸附劑,甚至可以達到一些通過模板法所制備的介孔材料的吸附量,然而它的制備成本遠遠低于模板法,證明了其在吸附領域的廣闊應用前景。酸浸反應后的濾液中含有大量的金屬離子,如果在實際生產中直接排放會造成嚴重的水體污染,不符合固體廢棄物回收利用的宗旨。對于富含Fe3+和Al3+的溶液,隨著體系pH值的升高,Fe(OH)3和Al(OH)3分子不斷聚合,分子量不斷增大,形成Fe(OH)3和Al(OH)3共聚物,即Fe(OH)3和Al(OH)3膠體,具有很強的吸附作用。研究表明,往濾液中加入少量聚乙烯酰胺作為聚合劑,利用NaOH調節溶液體系pH值在2.5附近,可以使濾液中的Fe+和Al+聚合成Fe(OH)3和Al(OH)3膠體,從而形成聚合鐵鋁凈水劑。

  實驗表明所制備的凈水劑對高嶺土懸濁液具有很好的凈化效果,去濁率可達97%.總之,本論文研究了一種制備介孔材料的新工藝新方法,極大地降低了介孔材料的制備成本,解決了介孔材料難以大規模工業化生產的問題,使介孔材料在普通工業領域的應用成為可能。同時,對煤氣化渣的回收再利用減小了煤氣化工業對土地環境的污染。另外,把產生的廢液制備成凈水劑,實現了整個生產流程的零污染,并再次增加了產業的附加值,具有高度的經濟效益和環保意義。

  關鍵詞:煤氣化渣;酸浸法;介孔硅;介孔碳;硅羥基;亞甲基藍吸附;聚合鐵鋁凈水劑

聚合鐵鋁凈水劑

Abstract

  China is rich in coal and poor in petroleum and natural gas. Due to this special energy structure, in recent years, coal chemical industry has obtained very fast development, thus the coal gasification slag has become a new solid waste with huge emissions. In order to reduce the occupancy of land resources and the harm to the environment resulted by the coal gasification slag, it is urgent to research and recycle the coal gasification slag. On the other hand, mesoporous materials have widespread applications in adsorption, catalytic chemistry, electrochemistry, biosciences and other fields due to their large specific surface area, ordered pore structures and controllable surface groups. However, the majority of the methods for preparing mesoporous materials are template method. Its high preparation cost greatly limits the industrial production of mesoporous materials and their application in general fields, such as purification of industrial wastewater.

  This article studied a low cost method-acid leaching method to prepare mesoporous materials based on the natural properties of coal gasification fine slag. Coal gasification mainly consists of two parts: Residual carbon after coal gasification process and glass silica-alumina microspheres. The main body of silica-alumina microspheres is SiO2, with various metal oxides, such as Al2O3, CaO and Fe2O3resided in it. Our research found that a mesoporous structure was resulted after leaching out the metal oxides in the glass microspheres, and the mesoporous silica microsphere (named MGS) can be formed by burning the carbon at 600 ℃。 In addition, in the process of coal gasification, the residual carbon in coal gasification slag would be activated into porous carbon by steam, CO2 and other gases at high temperature, and the pore size of it is also attributed to mesoporous range. Therefore, for certain coal gasification slags, a carbon-silica composite mesoporous material (named CSM) can be formed by only acid leaching out of the metal oxides in the glass microspheres, with very low preparation cost and enormous application value.

  The effects of various conditions on the pore structure of mesoporous silica microspheres and carbon-silicon composite mesoporous material were fully discussed in this article. The results showed that the pore structure of the prepared mesoporous materials is mainly affected by two factors: the concentration of hydrochloric acid and the particle size of coal gasification fine slag. The optimal acid concentration is 16 wt%, and the specific surface area and pore volume of mesoporous materials increase along with the decrease of the particle size. At the best react conditions, mesoporous silica microspheres MGS1 with specific surface area of 364 m2/g, pore volume of 0.34cm3/g and carbon-silica composite mesoporous material CSM1 with specific surface area of 500 m2/g, pore volume of 0.54 cm3/g were prepared, and the pore sizes of the two mesoporous materials are mainly distributed between 2 and 6 nm. In addition, the pore structure in carbon and silica can be clearly seen by TEM, and the XRD showed that the main phase of two mesoporous materials were amorphous state.

  In the process of acid reaction, H+ will combine with the "Si-O" defect on the surface of silica to form silanol groups (Si-OH), which has an important effect on the adsorption properties of mesoporous materials. In this article, the types and quantities of silanol groups on the surface of MGS1 were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy and acid-base titration method. The results showed that the types of silanol groups are mainly isolated silanol groups and silanol groups, and the number of silanol groups is 1.21/nm2.

  The mesoporous materials prepared in this article's experiment can be applied in many different fields, such as purification of industrial wastewater, adsorption of harmful gases and serving as inorganic fillers for polymer materials, etc. This research explored MGS1 and CSM1's adsorption effect for methylene blue, to verify their adsorption ability. The results showed that the adsorption process of methylene blue onto the two mesoporous materials conformed to pseudo-second-order kinetic model,and the adsorption equilibrium conformed to Langmuir isotherm equation, that is, the adsorption of methylene blue onto the two mesoporous materials belonged to chemical adsorption, and eventually monolayer covered on their surface. The adsorption mechanisms of methylene blue on MGS1's surface are electrostatic mechanism and hydrogen bonding mechanism. What's more, Langmuir isothermal equation showed that the maximum adsorption capacity of MGS1 for methylene blue was 140.57 mg/g, and that of MGS1 for methylene blue was 182.48 mg/g. This value exceeds most methylene blue adsorbents and can even reach the adsorption level of some mesoporous materials prepared by template method. However, its preparation cost is much lower than that of template method, which proves its broad application prospects in adsorption field.

  The filtrate after acid leaching reaction contains a large number of metal ions. If discharged directly in actual production, it will cause serious water pollution, which is not in line with the aim of solid waste recycling. For the solution rich in Fe3+ and Al3+, with the increase of the pH value, Fe(OH)3 and Al(OH)3 molecules are continuously polymerized,forming Fe(OH)3 and Al(OH)3 colloids eventually, which have strong adsorption ability. The research indicated that adding a small amount of polyvinylamide to the filtrate as a polymerizer and using NaOH to adjust the pH value near 3 can polymerize Fe+and Al+into Fe(OH)3 and Al(OH)3 colloids, thus forming Fe-Al polymerized water purifying agent. In this experiment, the prepared water purifying agent has a good purification effect on the suspension, and the turbidity removal rate for the kaolin suspension can reach up 97 percent.

  In conclusion, this article reported a new method to prepare mesoporous materials, which greatly reduced the cost of preparing mesoporous materials and solved the problem that mesoporous materials are difficult to be large-scale industrialized production, making the wide application of mesoporous materials possible. Meanwhile, the recycling of coal gasification slag reduced the land environmental pollution resulted by the coal gasification industry. In addition, the waste liquid was prepared into water purifying agent by a simple method, which realizes zero pollution of the whole production process and increases the added value of the industry again. It has a high economic benefits and environmental significance.

  Key Words:Coal gasification slag; acid leaching method; mesoporous silica; mesoporous carbon; silanol groups; methylene blue adsorption; Fe-Al polymerized water purifying agent

目錄

  第1章 緒論

  1.1 煤氣化渣概述

  1.1.1 煤氣化渣的產出和危害

  中國是煤炭消耗大國,根據《"十三五"煤控中期評估與后期展望研究報告》,2018 年中國的煤炭消耗量約為 39 億噸,占一次性能源消耗量的 60%左右,遠超過全球一次能源消耗的平均比例 29%

  [1].由于這種以煤炭為主要燃料的實際情況,煤化工工業在改善中國能源結構方面具有重要的戰略意義。我國正在和即將建立的煤化工項目有望形成每年 5.8 億噸的煤炭需求[2],而且《"十三五"綱要》中指明要把煤氣化工程作為現代煤化工產業的關鍵領域。目前我國煤氣化渣的年排放量已經可達幾千萬噸[3],隨著國家對煤氣化產業的大力支持和推動,可以預計煤氣化渣的排放量將迎來井噴式的增長,成為除粉煤灰外另一種高產量的燃煤固體廢棄物。根據產出位置和粒度的不同,煤氣化渣可分為煤氣化粗渣和煤氣化細渣[4].在煤的氣化過程中,煤中的大部分碳和水蒸氣、O2、CO2 等氣體發生氣化反應成為煤氣(CO、CH4 等)[5],而無機礦物質在高溫條件下轉變為熔渣。一部分熔渣流入氣化爐底部,冷卻形成顆粒較大的粗渣,最終由封閉漏斗收集。另一部分熔渣被氣體帶出,并隨著氣流進入隨后的凈化工序,冷卻形成顆粒較小的細渣,最終由過濾器收集[6].兩種煤氣化爐渣的排出示意圖如圖 1.1 所示。

  煤氣化粗渣的粒度大、形狀不規則,不適合用來制備介孔材料。而煤氣化細渣不但粒度小,僅為微米級別,而且在煤氣化過程中,細渣中殘留的未燃碳在高溫條件下,已經氣化爐中各種氣體活化為多孔碳,具有很高的比表面積。因此,本課題選取煤氣化細渣作為原料來制備介孔材料。煤氣化渣的危害主要為占用土地資源和污染生態環境。據統計,每一萬噸固體廢棄物占用的土地資源在 4~5 畝之間[7].目前為止煤氣化渣的年排放量為幾千萬噸,這意味著每年將占用上萬畝的土地資源,而且這一數據正在迅猛增長,極 其浪費土地資源。煤氣化渣中含有多種重金屬,它們來源于原煤中的無機成分。何緒文[8]等人使用多種強度酸對煤氣化渣中的金屬氧化物進行浸出實驗,發現弱酸對煤氣化渣中的重金屬元素的溶出率高于強酸。這意味著在外界酸雨淋洗和地表水沖刷的情況下,煤氣化渣中的重金屬元素會釋放到周圍土壤和水體中,造成嚴重的污染。除此之外,隨著 2018 年底《固廢法》加大了對工業固體廢棄物堆積的懲罰力度,煤氣化渣的產出還會給企業帶來嚴重的經濟負擔。因此,為了減小煤氣化工業帶來的環境污染,并增加煤氣化產業的附加值,必須對煤氣化渣進行開發利用。

  1.1.2 煤氣化細渣的基本性質

  近年來隨著煤氣化渣排放量的迅猛增長,越來越多的學者對煤氣化細渣進行研究,其基本性質已經十分清楚。Zhao X 等人[9]報道煤氣化細渣中的殘留碳傾向于保持松散的絮狀物,而各種無機物呈球形存在。Wu S 等人[10]進一步研究了煤氣化細渣中無機元素的分布,認為細渣中的無機微球可分為部分熔融狀態和完全熔融狀態。部分熔融狀態的無機微球表面粗糙,多含熔點較高的酸性金屬氧化物 (Al2O3,、Fe2O3、TiO2 等);完全熔融狀態的無機微球表面光滑,多含熔點較低的堿性金屬氧化物 (CaO、Na2O、K2O 等)。尹洪峰等人[11]則發現細渣的無機成分 90%以上為非晶態物質,少量的晶相物質是石英和方解石。另外,煤氣化細渣的成分與原煤成分、氣化爐的種類以及進料方式等多種因素有關,不同產地的煤氣化細渣成分差別較大,但都以 C、SiO2、Al2O3、Fe2O3 和 CaO 為主要成分。表 1.1 列出了陜西神木煤化工廠[11]、內蒙古某煤化工廠[6]以及西班牙某煤化工廠[12]所產出的煤氣化細渣的化學成分以供參考。

  在煤氣化過程中,細渣中的碳在高溫和多種氣體的作用下,經歷了氣化、活化等過程,與原煤中的碳有著截然不同的性質。迄今為止,很多文章報道了煤氣化細渣中殘留碳的性質[13-16].這些研究表明,煤氣化細渣中的殘留碳主要來源于原煤熱解的揮發性物質、部分氣化碳以及未反應的熱解碳,這些碳可以再循環作為氣化反應器的燃料。同時,細渣中的殘余碳有著比煤焦和粗渣中的碳更為有序的碳晶結構。細渣中的碳的氣化反應活性明顯高于煤焦,但低于粗渣。更重要的是,這些研究發現煤氣化細渣中的碳具有完整的孔結構,其比表面積和孔容遠遠大于粗渣和原煤中的碳。這表明煤氣化細渣中的碳在氣化過程中被水蒸氣、二氧化碳等氣體活化,其孔通道得到了極大的疏通,形成一種類似于活性炭的結構,在吸附等領域有著廣闊的研究和應用前景。煤氣化渣的粒度對性能影響很大。Pan C 等人[17]把細渣篩分為 0~20 μm,20~40 μm,40~65 μm 和大于 65 μm 四組來探究不同粒度煤氣化細渣的性質。結果表明,不同尺寸爐渣之間的差異與經受的不同氣化過程有關,細渣的特征主要受顆粒破碎的影響。粒度小的細渣,其無機成分傾向于呈規則球形,殘留碳傾向于呈絮狀;粒度大的細渣無機成分和碳組分傾向于成為不規則的塊狀物。細渣中豐富的孔結構來源于殘留碳中的孔,與無機組分無關。細渣中碳的含量隨著粒度的增大而增加,但細渣的比表面積和孔容積隨著粒度的增大而減小。也就是說盡管小粒度的細渣中的碳含量低,但卻有著更豐富的孔結構。另外,細渣中無機物質的成分與粒度沒有明顯的關系。總而言之,煤氣化細渣由多孔的殘留碳和熔融態的無機微球組成,無機微球以 SiO2 為主體,Al2O3、CaO、Fe2O3 等各種金屬氧化物摻雜其中。這些成果對本研究有著重要的啟發。

  1.1.3 煤氣化細渣的資源化利用研究現狀

  目前煤氣化細渣的主要處理方式仍是以堆積和填埋為主,并沒有實際的工廠來回收和再利用煤氣化渣。造成這種情況的主要原因有兩方面,一是煤氣化細渣目前的排放量相對于粉煤灰來說還比較小,對土地資源的占用和生態環境的危害還沒有引起足夠的關注;二是煤氣化細渣的成分比較復雜,使其資源化利用的難度較大。然而,隨著中國煤化工工業的迅猛發展,煤氣化渣所引起的資源和環境問題日益顯著。同時,越來越多對煤氣化渣的研究表明,煤氣化細渣有著十分優秀的物理和化學性質,屬于放錯了位置的寶貴資源。因此,煤氣化渣的實際資源化利用在不久的將來定會實現。煤氣化細渣在很多領域有著十分廣闊的應用前景。例如,Tang Y 等[18]運用碳熱還原和氮化的方法,把煤氣化細渣制備成以 Ca-α-Sialong 為主要物相的Sialong 粉體。張曉峰等[19]利用煤氣化細渣中碳含量高的特點,將其用于摻燒和浮選脫炭。鮑超等[20]以煤氣化細渣為原料,利用 HF 酸對煤氣化渣改性處理,吸附溶液中的重金屬離子。劉開平等[21]則直接將煤氣化細渣摻水泥混凝土中,部分替代天然砂作為混凝土細集料。此外,煤氣化細渣還可以制備玻璃、陶瓷、已及各種墻體材料。[22]迄今為止,已經有一些研究報道了利用煤氣化細渣制備多孔材料。

  Li C 等[23]利用非水熱溶膠-凝膠法,把煤氣化細渣制備成為比表面積為1347 m2/g,具有六邊形孔結構的MCM-41;Gu Y 等[24]利用KOH活化法先把煤氣化細渣中的碳炭化、活化成活性炭,然后再以平行的碳微孔作為模板制備介孔二氧化硅片段,從而形成比表面積為1347 m2/g,孔容為0.69 cm3/g的碳硅復合多孔材料;Xu Y 等[25]則選取高含碳量的煤氣化細渣,利用KOH活化法,把煤氣化細渣制備成比表面積高達2481 m2/g,孔容高達1.71 cm3/g的高性能活性碳, 并應用于吸附工業廢水中的鉛離子;趙永彬等人[26]則在1100℃條件下,把煤氣化細渣燒結成了孔隙率為49.2%,平均孔徑為5.96 μm,0.01 MPa 壓力下平均N2通量達到2452.6 m3/( m2·h),抗彎強度達到8.96 MPa的介孔陶瓷。

  然而,盡管這些方法所制備的多孔材料具有十分優秀的性能,但它們均需昂貴的添加劑和復雜的制備工藝,難以實現大規?;ひ瞪約霸謔導噬械墓惴河τ?。本論文研究僅需對煤氣化細渣進行篩選,酸浸(以及煅燒)操作,就可以在煤氣化細渣的硅微球上形成介孔結構,從而極大的降低了介孔材料的生產成本,使介孔材料的工業化生產成為可能。

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  1.2介孔材料簡介
  1.2.1介孔材料的常見種類
  1.2.2介孔材料的合成方法
  1.2.3介孔材料的應用

  1.3無定型二氧化硅表面硅羥基簡介
  1.3.1硅羥基的類型
  1.3.2升溫過程中硅羥基的變化
  1.3.3硅羥基含量的測定方法

  1.4染料廢水及其處理方法簡介
  1.5聚合鐵鋁凈水劑簡介
  1.6研究內容與創新點
  1.6.1課題研究內容
  1.6.2課題的創新點

  第2章實驗原料和表征方法
  2.1煤氣化細渣的表征
  2.1.1成分和物相
  2.1.2形貌特征
  2.1.3熱重和差熱分析
  2.1.4透射紅外光譜分析
  2.1.5孔結構

  2.2實驗試劑、儀器以及樣品性能表征方法
  2.2.1藥品與試劑
  2.2.2儀器與設備
  2.2.3樣品性能表征

  第3章酸浸法制備介孔二氧化硅微球及其對亞甲基藍染料的吸附作用
  3.1MGS的制備方法
  3.1.1原料的篩選
  3.1.2酸浸造孔
  3.2MGS孔結構的影響因素
  3.2.1酸濃度對MGS孔結構的影響
  3.2.2其它反應條件對MGS孔結構的影響
  3.2.3煤氣化細渣粒度對MGS孔結構的影響

  3.3MGS1的表征
  3.3.1成分和物相
  3.3.2孔結構
  3.3.3形態
  3.4MGS1表面硅羥基研究
  3.4.1硅羥基的類型
  3.4.2硅羥基的數量

  3.5MGS1對亞甲基藍染料的吸附行為
  3.5.1實驗部分
  3.5.2吸附動力學
  3.5.3吸附等溫線
  3.5.4吸附機理
  3.6本章小結

  第4章酸浸法制備碳硅復合介孔材料及其對亞甲基藍染料的吸附作用
  4.1CSM的制備方法
  4.2CSM孔結構的影響因素
  4.2.1酸濃度對CSM孔結構的影響
  4.2.2煤氣化細渣粒度對CSM孔結構的影響
  4.3CSM1的表征
  4.3.1成分和孔結構
  4.3.2形態

  4.4CSM1對亞甲基藍染料的吸附行為
  4.4.1吸附動力學
  4.4.2吸附等溫線
  4.4.3比較CSM1與其它吸附劑對亞甲基藍的吸附能力
  4.5本章小結

  第5章酸浸濾液制備聚合鐵鋁凈水劑
  5.1PAFC的制備
  5.1.1制備方法
  5.1.2混凝機理

  5.2PAFC對高嶺土懸濁液的吸附作用
  5.2.1實驗方法
  5.2.2pH值對PAFC凈水效果的影響
  5.2.3PAFC添加量對凈水效果的影響
  5.2.4水溫對PAFC凈水效果的影響
  5.3本章小結

第6章結論

  論文在深入研究煤氣化細渣基本性質基礎上,充分利用煤氣化細渣中碳和無機成分所具有的獨特性質,研發了一種新的介孔材料的制備方法--酸浸法。該方法工藝簡單、成本低廉,既可實現介孔材料的工業化生產,又為煤氣化細渣的回收再利用找到了高產值的途徑,具有高度的經濟效益和環保意義。將制備的介孔二氧化硅硅微球(MGS1)與碳硅復合介孔材料(CSM1)應用于亞甲基藍染料吸附之中,取得了良好的效果,證明了其在吸附領域廣闊的應用前景。將酸浸反應后的濾液制備成聚合鐵鋁凈水劑(PAFC),實現整個生產流程的零污染,進一步增加了煤氣化渣的附加值。本課題所得到的具體結論如下:

  1.煤氣化細渣的無機成分呈玻璃態的硅鋁質微球,以SiO2為主體,各種金屬氧化物摻雜其中。通過鹽酸浸出微球中的金屬氧化物可以在球體上留下致密的介孔結構,再煅燒除去碳就可制備出一種介孔二氧化硅硅微球MGS.研究發現,影響MGS孔結構的主要因素為酸濃度、煤氣化細渣粒度和煅燒溫度。MGS比表面積隨酸濃度的變化符合高斯模型,隨金屬氧化物浸出率的變化符合一維線性模型,最佳的酸濃度是16wt%;最佳的煅燒溫度是600℃;另外,MGS的比表面積和孔容隨著煤氣化細渣粒度的減小而增大。在最佳反應條件下,可以制備出比表面積為364m2/g、孔容為0.339m2/g、孔徑主要分布于2~6nm之間的介孔二氧化硅微球MGS1.

  2.煤氣化細渣中的殘留碳在氣化過程被水蒸氣、CO2等氣體活化,具有豐富的孔結構,因此僅通過酸浸就可制備出具有更高比表面積的碳硅復合介孔材料CSM.研究發現,CSM中碳和氧化硅的孔徑分布相似。與MGS相同,制備CSM的最佳條件也是16wt%的酸濃度以及粒度小的煤氣化細渣。在最佳反應條件下,可制備出比表面積為500m2/g、孔容為0.54m2/g、孔徑主要分布于2~6nm之間的碳硅復合介孔材料CSM1.

  3.通過TEM成功觀測到兩種介孔材料硅和碳中致密的孔結構,直觀地證明了酸浸法制備介孔材料的可行性。

  4.利用紅外光譜和酸堿滴定的方法研究MGS1的表面硅羥基,結果發現MGS1表面硅羥基的類型為孤立羥基和孿位羥基,MGS1中硅羥基的含量為0.5187mmol/g(1.21個/nm2),在1000℃之前硅羥基完全消失。

  5.探索了MGS1和CSM1對亞甲基藍染料的吸附行為。結果發現亞甲基藍吸附在兩種介孔材料上均符合偽二階動力學模型和Langmuir吸附等溫線模型,證明吸附過程屬于化學吸附且亞甲基藍分子在吸附劑表面單層覆蓋。Langmuir模型顯示MGS1對亞甲基藍的最大吸附量為140mg/g,CSM1對亞甲基藍的最大吸附量為182mg/g,超過了多數的低成本亞甲基藍吸附劑。另外,亞甲基藍在MGS1表面的吸附機理為靜電相互作用和氫鍵機制。

  6.酸浸濾液中含有大量的Fe3+和Al3+,如直接排放會造成水體污染。通過升高溶液的pH值,使Fe3+和Al3+水解、聚合形成聚合鐵鋁凈水劑PAFC.實驗結果表明PAFC對高嶺土懸濁液具有良好的凈化效果,去濁率可達97%.另外,懸濁液的pH值和溫度對PAFC的凈化效果影響不大。

  參考文獻

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